李纯即位后，群臣讨论给他上尊号时，一个宰相主张加“孝德”二字，另一个宰相认为“睿圣”的尊号已经可以包括这个含义，不必再单独加了。李纯听了之后，勃然大怒，把这个建议不加“孝德”的大臣贬谪了。李纯对这两个字如此在意，从侧面说明了他心中有鬼，很有可能参与了当初囚禁唐顺宗李诵逼宫，并杀死亲生父亲的一系列事情。
元和中兴，打响削藩之战
元和中兴是指唐宪宗李纯在位执政期间，因为治国有方，使得唐朝的政治统治一度回到了正轨，由于李纯在位时用元和作为他的年号，因而得名。
从安史之乱后，唐朝的国力衰微，全国处于藩镇割据的状态。唐宪宗李纯登基后，从元和元年(公元805年)到元和十五年(公元820年)，为削平割据势力，进行了长达十几年的削藩战争。
李纯是一位励精图治的贤能君主，他即位后，熟读贞观和开元年间的事情，把唐太宗李世民的贞观之治和唐玄宗李隆基的开元盛世当作效仿的榜样。为了一改朝廷日益衰弱、藩镇权力日益膨胀的局面，他提高了宰相的权力，改变了对藩镇的姑息政策。
当时，因为夏绥银节度使韩全义入朝，所以他想让自己的外甥杨惠琳担任节度使。但是唐宪宗李纯却任命左骁卫将军李演为夏绥银节度使。当李演来到夏州时，杨惠琳便公然叛乱，李纯下令让河东和天德的军队前去平乱，兵马使张承金斩杀了杨惠琳，至此夏州杨惠琳之乱被平定。